穆斯堡尔谱仪实验讲义

穆斯堡尔效应实验穆斯堡尔效应实验 实验目的 1 学习并掌握穆斯堡尔效应的原理 2 了解 熟悉穆斯堡尔谱仪的结构和工作原理 3 了解并掌握通过测量穆斯堡尔谱获取物质超精细参数的方法 一 穆斯堡尔效应背景介绍 穆斯堡尔效应是 射线对原子核的无反冲共振发射和吸收现象 1957 年德国青年物理 学家穆斯堡尔首先发现了这一现象 并因此而命名 为此他获得了 1961 年诺贝尔奖 而且 这个实验被称为 二十世纪物理学的里程碑实验 穆斯堡尔效应具有极高的能量分辨率 达到激发态能级的自然宽度 即 10 9 eV 的量级 能够反映原子核与核外环境间超精细相互 作用造成的能量细微变化 能量选择性非常好 而且它的实验设备相对简单 这使它迅速形 成一门交叉学科 穆斯堡尔谱学 现在 穆斯堡尔效应已在物理 化学 材料 生物 地 质矿物 冶金 考古等学科领域得到广泛的应用 而且研究领域还在不断拓宽 尤其在材料 物理和固体物理研究中 架起了原子核物理与凝聚态物理间的一座桥梁 成为核固体物理学 中重要的一部分 在基础研究方面 曾经利用穆斯堡尔谱学方法测量光子从放射源到达吸收 体时由于重力势能的增加所造成的光子引力红移 以及在实验上验证爱因斯坦的质能等效原 理 这些都是一些典型的例子 目前已观察到 100 多种同位素具有穆斯堡尔效应 而可利用 的穆斯堡尔跃迁已达到 130 多个 室温下能观察到效应的只有 57Fe 83Kr 119Sn 149Sm 151Eu 161Dy 169Tm 和181Ta 等十余个同位素 而大多数穆斯堡尔核素只有在低温下才能观察到效应 其中使用最广泛的是 57Fe 的 14 4 keV 跃迁 57Fe 原子核从 I 3 2 激发态到 I 1 2 基态的跃 迁 和 119Sn 的 23 8 keV 跃迁 本实验采用的是57Fe 的 14 4 keV 跃迁 二 穆斯堡尔效应原理 1 1 射线的产生与谱线的自然线宽 射线的产生与谱线的自然线宽 射线是波长极短的电磁波 和原子类似 原子核也可以处与不同的能量状态 即我们 常说的能级 当不稳定的原子核从具有较高能量的激发态能级跃迁到较低能级 例如基态 时 就会放射出 射线 反之 如果原子核可以吸收具有某一个特定能量的 射线 则可以从 一个较低的能量状态跃迁回到一个较高能量状态 由于原子核的激发态存在有限长的寿命 则它跃迁后发射的 射线能量不是唯一值 表现为能量谱线具有洛伦兹分布 而且对应的能量谱线具有一定宽度 已知光子的能量谱线 强度和光子频率 之间的关系是 I 22 0 2 1 1 1 考虑到光子的能量E h h为约化普朗克常数 得到谱线强度按照能量的分布 EI 22 0 2 1 1 2 当E E0 h 2 时 可以计算出谱线的强度下降为最大值的一半 这时我们可以将 对应的谱线半高宽称为 射线的自然线宽 而且根据海森堡的测不准关系易知 和 满足 h 3 图1为典型的洛伦兹型吸收谱线 线宽为 而对 于发射谱线和吸收谱线均具有类似上式的能量分布 EI 22 0 2 1 EE 4 2 原子核对2 原子核对 射线的有反冲共振吸收现象 射线的有反冲共振吸收现象 正如前面所述 原子核中由高到低的能级跃迁可以放 出 射线 反之如果能够吸收合适能量的 射线 也 可以从低能级跃迁到高能级 这种不同能量状态之间 的跃迁就是我们熟悉的 辐射和 吸收现象 考虑到 原子核的质量比较小 而放射或者吸收的 射线的能 量又比较大 通常在 keV 到 MeV 量级 因此在放射 和吸收过程中必须要考虑到原子核的反冲现象对放射和吸收谱线的影响 假设原子核的质量 为 m 初速度为零 激发态 Ee和基态 Eg的能级差为 E0 Ee Eg 辐射 射线时为了保证动量 守恒 原子核的反冲动量 muR应该等于发射 射线的动量 P 即 muR P E c 根据能量守 恒定律 E0 E ER 可得原子核的反冲动能 2 2 2 2 222mc E m P mu E R R 因此原子核反冲会 导致实际发射的 射线能量为 E0 ER Ee Eg ER 小于能级差 E0 而消耗的能量在 原子核的反冲动能 ER上 反之在原子核的共振吸收时也会碰到同样的现象 如果需要从基 态跃迁到激发态 射线所需要提供的能量为 Ee Eg ER 多出的能量使共振原子核有 一个反冲能 ER 因此发 射谱和吸收谱就会产生 2ER的偏移 如图 2 a 所示 这个反冲能能量 ER与原子核的质量和 射线的能量有关 在某 些特定情况下比自然线 宽 大得多 以我们的 实验中用的 57Fe 原子核 为例 E0 14 41 keV 则 ER 2 10 3eV 而对 应的自然线宽为 10 8eV 量级 因此造成吸收谱 和发射谱之间的重叠很 少 应该看不到共振吸 收现象 在上面的讨论 中 我们假设原子是孤 立的 自由的和静止的 实际情况是原子核有热运动 因此也会由热运动提供一定的多普勒 能量 使发射谱和吸收谱有很大展宽 而不等于自然线宽 这种谱线的增宽称为多普勒增宽 展宽后的谱线宽度为 Ed 2 RKE E 其中 EK 2 TKB 为一个原子核每个自由度平均动能 图 2 b 中的 Ed大约在 10 2eV 的量级 这样会使吸收和发射谱线可能会有一定的重叠 所以 原则上讲 可以通过提高测量温度是原子核热运动加快 产生较多的谱线重叠 以获得有反 E I E I0 2 I0 E0 E Absorber Emitter E0 ERE0 ERE0 ER ER Ed E Absorber Emitter E0 ERE0 ERE0 ER ER Ed 图 1 图 2 冲的原子核对 射线的共振吸收 在发现穆斯堡尔效应之前 通常使用的办法主要就是采用 加热和加速的办法补偿反冲时的能量损失 而且由于总的重叠面积较小 要想观察这种原子 核的有反冲共振吸收总是比较困难 3 原子核对3 原子核对 射线的无反冲共振吸收现象 穆斯堡尔效应 射线的无反冲共振吸收现象 穆斯堡尔效应 前面考虑的均为有反冲共振吸收现象 那么如果有一种办法可以使原子核被牢牢固定 应该可以减小反冲能Ed 甚至使之趋向于零 这样发射谱线和吸收谱线的叠加将明显增加 共振效应也易观察到 具体讲来 如果把发射核和吸收核均牢牢地固定在固体晶格中 当发 射或吸收 射线时 需要考虑的反冲能 2 2 2 Mc E ER 其中M为晶体的质量 远远大于单个原 子核的质量m 因此反冲能急剧减小 甚至可以看为0 这样发射谱线和吸收谱线可以认为完 全重合 可以获得非常大的重合面积 很容易发生共振吸收现象 但是实际上的过程比前面 所说的要复杂的多 因为晶格的振动是一种量子化的体系 根据爱因斯坦模型如果提供h 2h 3h 等能量就可以改变晶格的振动状态 即激发出声子 声子的频率为 如果在这 个过程中不产生或者吸收声子 那么发射和吸收 射线的能量就不会改变 因此原子核不会 产生反冲能量损耗 这种没有反冲能量损耗的 射线发射或者吸收过程的概率就被称为无反 冲分数f 实际上爱因斯坦模型过于简单 更接近实际的是晶格振动的德拜模型 但仍然可 以获得类似结果 所以一句话来说 穆斯堡尔效应就是原子核对 射线的零声子无反冲共振 和吸收效应 在晶格振动的爱因斯坦模型下 可计算出固体中有关和产生穆斯堡尔效应的几率即无反 冲分数 exp 22 2 cxEfh 实际是固体中的穆斯堡尔核在发射或吸收 光子时 不激发或吸收声子 零声子 过程的几率 又被称为穆斯堡尔分数 其中为穆斯堡尔 原子在 射线传播方向上的均方振幅 要易于观察到穆斯堡尔效应 f 必须尽可能的大 这 就要求 光子的能量不能太高 低能的 辐射 穆斯堡尔原子与基质原子间的束缚要强 实 验温度不能太高 这点恰好和原子核的有反冲共振吸收的实验现象相反 也正是穆斯堡尔发 现这个效应的根源 此式表明 在液体 气体中 因 0 长椭球形 c Q1 2 时 相应的电四极矩与核处的电场梯 度相互作用将引起能级分裂 对 57Fe 而言 原子核的基态 I 1 2 因此电荷分布为球对称 无四极矩劈裂 而激发态 I 3 2 当 mI 1 2 时 四极矩作用使能级下移 EQ 2 而当mI 3 2 时 四极矩作用使能级上移 EQ 2 四极矩劈裂 EQ与电四极矩eQ 有关 还与核处的 电场梯度有关 利用四极矩劈裂可以研究形变 杂质和缺陷的影响 配位场 极化 织构等涉及共振原 子核所在处局域对称性的问题 3 磁偶极相互作用 磁偶极相互作用 即在原子核所在处原子核的磁偶极矩与核环境所引起的磁场之间的相 互作用 它能使核能级产生分裂 完全消除简并 这些能级分裂 会使激发态的亚能级和基 态的亚能级间发生跃迁 从而引起谱线的分裂 如图 6 所示 Eg 1 2 VZZ 0 2 3 Z m 2 3 I Ee Eg Ee 2 1 I EQ 2 1 2 1 图6 由磁偶极相互作用 引起的 57Fe 核能级跃迁示 意图和穆斯堡尔谱图 其 中表示出同时具有同质 异能移和核塞曼分裂 这种分裂通常称为磁超精细分裂 由此可推断出原子核所在处的有效磁场 Heff 它可以 是外加磁场 也可以是样品的内磁场 超精细磁场 Hhf 当不存在磁场时 原子核能级是简并的 由于核磁矩 与磁场 H 间存在塞曼相互作用 时 核能级完全消除简并 相互作用能为 I mInm HmgHE 9 其中 n为核磁子 mI可以取 I I 1 0 1 I 共有 2I 1 个量子化取值 因此有 2I 1 个分裂的亚能级 对于 57Fe 而言 其中的基态 I g 1 2 g ng 0 第一激发态 Ie 3 2 g ne 0 按照选择跃迁定则 容许的 mI 0 1 因此能观察到由六个跃迁所构 成的特征六线谱 实验测量得到的能级分裂大小 可以提供有关于核磁矩大小以及核处所受 磁场的大小等方面的信息 六个峰的强度与 射线前进方向和磁场方向的夹角 有关 二 五 峰与三 四 峰的强度比 x 为 2 2 cos1 sin4 x 10 0 时 射线方向和磁场方向平行 90 时 二者垂直 无反冲分数的各向异性和饱和效应都会影响谱线中各峰间的强度比 在六线谱中 一 六峰的间距正比于原子核处的超精细磁场 由此可求得超精细磁场的大小 通过磁相互作用 的研究可以分辨各种磁相 测定磁转变温度 研究内磁场及其分布 极化效应 局域磁矩 驰豫效应 有序 无序转变等 这三种相互作用会单独存在 但更常见的是两种相互作用 甚至三种相互作用同时存在 如图7所示 图7 多种超精细相互作用同时存在时 57Fe 核能级分裂和跃迁示意图 从图中可以分析得到 Qeg EEEE c V E 2 1 2 3 2 1 1 Qeg EEEE c V E 2 1 2 1 2 1 2 Qeg EEEE c V E 2 1 2 1 2 1 3 Qeg EEEE c V E 2 1 2 1 2 1 4 Qeg EEEE c V E 2 1 2 1 2 1 5 Qeg EEEE c V E 2 1 2 3 2 1 6 而同质异能移为 E E c 这样就可由上式可以求出 4 6521 VVVV 24 VV c E Eg 23e VV c E E 2 1256 Q VVVV c E E 四 穆斯堡尔谱仪装置和实验方法 1 1 本实验所用的是穆斯堡尔透射式谱仪 它的原理是 放射源相对于吸收体运动 运动 速度 V 在一定范围内连续变化 它无反冲发射的 光子的能量 E由于附加了多普勒能量 c V EED 0 而在一定范围内变化 当入射的 光子的能量与吸收体中穆斯堡尔核共振吸收 的能量相等时 便有可能产生共振吸收 而透过吸收体到达探测器的这种能量的 光子的数 目相对于没有共振吸收时的数目就会减少 从而在该处产生吸收谱线 即为穆斯堡尔谱 1 穆斯堡尔谱仪实验装置 穆斯堡尔谱仪实验装置 探测器 驱动器 线性放大器 单 道 信号发生器 驱动线圈 拾波线圈 样品 前置放大器 数据采集系统 图 8 穆斯堡尔谱仪装置示意图 同步信号 道信号 透射式谱仪的结构图如图 8 所示 其中包括以下几个主要部分 i 放射源 放射源是一